Les auteurs introduisent une stratégie de « tissage moléculaire » pour intégrer à l’échelle macromoléculaire deux polymères a priori peu compatibles, un polyuréthane flexible (PU) et une résine époxy rigide (EP). Ils conçoivent d’abord une chaîne de PU portant des ligands tridentates, puis génèrent des nœuds intriqués asymétriques en coordonnant ces sites à des ligands monodentates via des centres palladium(II). Ces nœuds, analogues moléculaires de croisements chaîne–chaîne d’un textile, servent ensuite de points de croissance pour la polymérisation de l’époxy, construisant un réseau WPU-EP dans lequel segments souples et rigides sont entremêlés de façon contrôlée. Les entanglements dynamiques associés à ces nœuds coordonnés assurent à la fois dissipation d’énergie (rupture/réformation des liaisons de coordination, glissement des chaînes) et maintien d’un squelette topologique continu, ce qui se traduit par une combinaison inhabituelle de grande déformabilité, forte résistance mécanique et excellente résilience sous chargements cycliques. La comparaison avec des réseaux références purement covalents ou supramoléculaires montre que l’entrelacement topologique améliore à la fois la compatibilité PU/EP, la stabilité du réseau et l’adhésion structurale, jusqu’à des applications de type adhésifs de haute performance. En modulant la densité de nœuds et la fraction époxy, les propriétés mécaniques et l’amortissement peuvent être ajustés finement, illustrant le potentiel des architectures « tissées » inspirées du macroscopique pour l’ingénierie de réseaux polymères multicomposants à propriétés mécaniques et adhésives sur mesure.
Nature