De nombreux polymères sont utilisés en conditions de pression élevée dans des environnements industriels exigeants (transport et production, réseaux gaz/hydrogène, systèmes hydrauliques, structures soumises à fortes contraintes). Dans ces situations, la pression agit directement sur la densité et la mobilité moléculaire, et influence des phénomènes dépendants du temps qui conditionnent la durabilité : évolution des propriétés mécaniques, fluage, sensibilité à l’endommagement et stabilité en service.
Parmi ces phénomènes, le vieillissement physique occupe une place centrale. Il s’agit d’une évolution lente, réversible, d’un polymère vitreux maintenu sous sa transition vitreuse : le matériau se densifie progressivement et ses propriétés évoluent même à température constante. Si le vieillissement physique est bien documenté à pression atmosphérique, son comportement sous haute pression – et surtout le lien direct entre état structural et dynamique moléculaire pendant la densification – reste insuffisamment compris.
Cette thèse propose d’utiliser la pression comme variable expérimentale de contrôle pour construire des protocoles rigoureux (notamment isothermes) et relier, de manière quantitative, dynamique segmentale, relaxation structurale et évolution microstructurale. Le matériau d’étude sera un polymère biosourcé largement utilisé, le PLA (acide polylactique), étudié sur une série de masses molaires et dans des états où la microstructure peut devenir complexe (amorphe / semi-cristallin).
